他以罗泽南的“湘勇”和江忠源的“楚勇”为基础，抽调各县练勇，成立“大团”。1853年，太平天国定都天京，势力愈发壮大，曾国藩深感局势严峻，将所办团练的丁勇招募为官勇，模仿戚家军的编制编练新军，“湘军”由此正式形成。随后，他又敏锐地意识到水师的重要性，在衡州委任彭玉麟、杨载福招募水勇，组建湘军水师。

1854年2月，曾国藩率领练成的水陆兵勇各十营共五千人出征。然而，初战便遭遇接连失利，在岳州、靖港等地屡战屡败。曾国藩愤懑不已，甚至投水自杀，幸被救起。但他性格坚韧，有着不服输的精神，并未被挫折打倒。

回到长沙后，他痛定思痛，认真总结经验教训，重整军队，确立了“早起早食，严厉营规”等严格的要求，以此来提升湘军的战斗力。

经过几个月的休整，湘军再度出击。在城陵矶水战中，虽水师失利，但陆军取得了胜利。湘军攻毁太平军花园大营，成功占领武昌。咸丰皇帝起初任命他为湖北巡抚，但后来因军机处进言，收回成命，改为赏赐兵部侍郎衔，令其继续东下攻打江西、安徽的太平军。

占领武昌后，湘军在田家镇与太平军交战，夺占要隘。但在进攻九江时，遭到石达开、罗大纲率军的顽强阻击，连日攻城未奏效，湘军陆师被分为两支，遭遇湖口惨败。尽管战事艰难，但曾国藩始终坚守信念，不断调整战略战术，为镇压太平天国起义而努力。

1865年，曾国藩奉命前往山东地区围剿捻军。然而，到任一年之中，剿捻却未见成效。面对复杂的局势和强大的对手，曾国藩并未推卸责任，而是主动承担起失败的后果，于次年返回南京原任。

1868年，曾国藩被授为武英殿大学士，调任直隶总督。在查办“天津教案”期间，他主张向法国求和，严查“凶犯”。这一做法虽然是出于维护国家大局的考虑，但却遭到了天津人民的指责。曾国藩顶着巨大的压力和舆论的谴责，坚守自己的判断，展现出了他沉稳冷静、敢于担当的性格特点。1870年11月，他又回到两江总督任上。

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曾国藩一生秉持清正廉洁的为官之道，在那个贪腐成风的时代，他宛如一股清流。他严格要求自己，生活极度简朴，不追求奢华享受。他的居所简陋，饮食清淡，日常穿着也极为朴素。

在处理政务时，他坚决抵制贪污受贿，对下属也严格要求，以身作则，确保官场风气清正。他为官多年，却没有为自己积累多少财富。在他去世后，家中竟没有多少积蓄，其清廉之名令人敬佩。这种廉洁的品质在当时的官场中实属罕见，也为后世树立了一个光辉的榜样。他以自己的实际行动诠释了为官者应有的道德操守和责任担当。

曾国藩不仅在政治和军事上成就斐然，在教育子女方面也独具匠心。他十分重视家庭教育，以自己的言行举止为子女树立榜样。他教导子女要勤奋读书，培养良好的品德和修养。

他强调“修身齐家治国平天下”，注重培养子女的责任感和使命感。他写给子女的家书充满了关爱和教诲，内容涵盖了做人、做事、读书、修身等各个方面。在他的教导下，他的子女们大多成才，成为了有品德、有才华的人。他的教育理念和方法，对后世产生了深远的影响。

1872年3月12日，曾国藩病逝于两江总督衙门。清政府追赠其为太傅，谥号“文正”。曾国藩走完了他波澜壮阔的一生。临终之际，曾国藩不忘对子女们细细叮嘱，他要求将自己的棺椁运回湖南家乡安葬。在交通方式的选择上，曾国藩深思熟虑后做出了决定——走水路而非陆路。